Trước khi trở thành Giám đốc Công an Hà Nội, ông là Đại tá, Ủy viên Ban Thường vụ Đảng ủy, Phó Giám đốc, Thủ trưởng cơ quan Cảnh sát điều tra Công an Thành phố Hà Nội.

Ông được bổ nhiệm làm Giám đốc Công an thành phố Hà Nội từ tháng 9 năm 2012, kế nhiệm Trung tướng Nguyễn Đức Nhanh nghỉ hưu.

Được phong hàm Thiếu tướng ngày 13 tháng 7 năm 2013[6]. Khi ông 46 tuổi - Thiếu tướng trẻ nhất ngành Công an thời điểm được phong quân hàm.

Anh hùng lực lượng vũ trang nhân dân (năm 2004), Huân chương Bảo vệ Tổ quốc hạng nhất (năm 2007), Huân chương Chiến công hạng nhất[7]

Ngày 02 tháng 11 năm 2015, Hội nghị lần thứ nhất, Đại hội Đảng bộ thành phố Hà Nội khóa XVI nhiệm kỳ 2015 – 2020, ông được bầu làm Phó Bí thư Thành ủy Hà Nội.

Ngày 04 tháng 12 năm 2015, Hội đồng nhân dân thành phố Hà Nội bầu ông làm Chủ tịch Ủy ban nhân dân Thành phố Hà Nội thay ông Nguyễn Thế Thảo[8].[9]

Tháng 1 năm 2016, tại Đại hội đại biểu toàn quốc lần thứ XII của Đảng, ông trúng cử Ủy viên Ban Chấp hành Trung ương Đảng Cộng sản Việt Nam khóa XII.

Ngày 15 tháng 3 năm 2016, Đảng ủy Công an Trung ương, Bộ Công an đã quyết định cử Thiếu tướng Đoàn Duy Khương, Trợ lý của Đại tướng Trần Đại Quang, Ủy viên Bộ Chính trị, Bộ trưởng Bộ Công an giữ chức vụ Giám đốc Công an TP Hà Nội kế nhiệm ông Nguyễn Đức Chung.[10]

Sáng 14/6/2016, HĐND TP Hà Nội khóa 15 họp kỳ thứ nhất bầu chức danh Chủ tịch UBND thành phố nhiệm kỳ 2016-2021, Với hơn 96% phiếu đồng ý, ông Nguyễn Đức Chung tiếp tục giữ chức Chủ tịch UBND TP Hà Nội khoá mới.

Giải quyết Biến cố Đồng Tâm